不锈钢纤维毡上ZSM-5分子筛的高效可控合成及其MTP催化性能调控的构效研究

不锈钢纤维毡上ZSM-5分子筛的高效可控合成及其MTP催化性能调控的构效研究甲醇制丙烯(MTP)作为非石油路线制备烯烃的过程成为当前的研究热点之一。传统的ZSM-5分子筛催化剂在固定床反应器中往往面临

不锈钢纤维毡上ZSM-5分子筛的高效可控合成及其MTP催化性 能调控的构效研究 甲醇制丙烯(MTP)作为非石油路线制备烯烃的过程成为当前的研究热点之 一。传统的ZSM-5分子筛催化剂在固定床反应器中往往面临着高压降、热质传递 受限以及粘结剂成型等带来的不利影响。 结构化设计能显著优化固定床反应器中分子筛催化剂床层的流体力学行为 并提高床层内部的热质传递性能,因此成为分子筛研究与应用领域的重要方向。 本课题组前期的工作以整体式烧结金属纤维毡为载体,采用原位水热法制得整装 ZSM-5/SS-fiber催化剂,应用于MTP反应表现出显著的丙烯选择性和催化稳定 性的提升,动力学和模型计算结果表明优异的催化性能得益于结构化设计带来的 传质性能和分子筛利用率的提高。 本论文采用“自上而下(Top-Down)”的设计理念,在原位水热合成整装 ZSM-5/SS-fiber催化剂的基础上,引入焦糖作为介孔模板剂实现分子筛层多级 孔的构筑。随后,采用浸渍涂覆结合干胶转化(DGC)的方法,极大地提高了分子 筛合成原料的利用率和制备效率,并通过一系列的策略进行结构化ZSM-5分子筛 的可控合成,实现了整装ZSM-5/SS-fiber催化剂MTP反应稳定性的大幅度延长。 首先,在原位水热合成ZSM-5/SS-fiber的晶化前驱体溶胶中添加焦糖作为 绿色的介孔模板剂,成功合成出具有多级孔结构的ZSM-5/SS-fiber催化剂。提高 焦糖用量导致整装催化剂分子筛层的介孔隙不断增加,但结晶度和Br?nsted酸 量持续下降。 焦糖用量Caramel/SiO<sub>2</sub>质量比为1.8合成的ZSM-5/SS-fiber 催化剂MTP反应稳定性最高。由于结晶度和Br?nsted酸过

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